Diyarbakır’da doğdu. Şair Sâim Seyyid Mehmed Emîrî Çelebi’nin torunlarından Seyyid Mehmed Şerif Efendi’nin oğludur. İlk tahsilini Diyarbakır’da Sülûkiyye Medresesi’nde yaptı. Amcası Fethullah Feyzi Efendi’den de Farsça dersleri aldı. Daha sonra, dayılarının Mardin sancağı tahrirat ve rüsûmat müdürü bulundukları sırada oraya giderek başta Ahmed Hilmi Efendi olmak üzere bazı müderrislerden üç yıl kadar çeşitli dersler aldı; kısa zamanda Arapça ve Farsça’sını ilerletti. Bu arada eski tarzda şiirler yazmaya başladı. 1875’te telgrafçılık kurslarına katılarak telgrafçı oldu. 1876’da V. Murad’ın cülûsu üzerine bir cülûsiyye kaleme aldı. 1878’de Hey’et-i Islâhiyye ile Diyarbakır’a gelen Âbidin Paşa’nın yanına müsevvid olarak girdi; onunla birlikte Harput, Sivas ve Selânik’e gitti. Daha sonra Sis (Kozan) sancağı âşâr müdürlüğü ile Adana Âşâr Nezâreti başkâtipliği yaptı. Sırasıyla Leskovik, Kırşehir ve Trablusşam sancağı muhasebeciliklerinde, Ma‘mûretülazîz (Elazığ) ve Erzurum defterdarlıklarında, Yanya ve İşkodra maliye müfettişliklerinde, Halep defterdarlığı ile Yemen maliye müfettişliğinde bulundu. Bu sırada “rütbe-i ûlâ sınıf-ı sânîsi” nişanı ile taltif edildi; 1908’de II. Meşrutiyet’in ilânından sonra kendi isteği ile emekli oldu. Emekliye ayrıldıktan sonra Millî Tetebbûlar Encümeni, Tasnîf-i Vesâik-i Târîhiyye Encümeni başkanlığı ile Târîh-i Osmânî Encümeni üyeliği yaptı. Başbakanlık Osmanlı Arşivi Dairesi Tasnif Komisyonu’nun başında bulunduğu sırada da kendi adına izâfe edilen “Ali Emîrî Tasnifi”ni meydana getirdi. Aynı zamanda Vakıflar Nezâreti’ne uzun “vicdannâme”ler yazdı; eski eserlerin bakımsızlık ve ihmalini dile getirerek amme vicdanını temsil etti. Bilinen en eski Türkçe sözlük olan Divânu Lügati’t-Türk adlı eserin orijinal tek kopyasını bularak kültür hayatına kazandıran kişidir. 23 Ocak 1924’te öldü, mezarı Fâtih Camii hazîresindedir.